牛利韩冬雪Angew：CeO2光催化共复原N2和CO2组成尿素！

  尿素[CO(NH2)2]不仅是农业范畴的重要氮肥，并且在其他范畴也逐步发挥着及其重要的效果。尿素是制作脲醛树脂的要害质料，巴比妥类药物的组成也离不开尿素的运用。跟着人口的激增和工业的加快速度进行开展，尿素将在全国甚至全世界内面对更加大的需求。在温文条件下经过光催化反响将二氧化碳(CO2)和氮气(N2)有用转化为尿素被认为是一种更环保、更有远景的代替战略。但是，惰性气体在光催化剂上的弱吸赞同活化才能已成为阻止该技术开展的首要应战。

  要害1. 作者首先在Ar/H2(90%：10%)气氛中，经过热处理成功地获得了具有可调理氧空位浓度的介孔CeO2-x纳米棒，经过引进氧空位来增强N2和CO2的靶向吸赞同活化，在环境条件下用作将CO2和N2转化为尿素的光催化剂。

  要害2. 作者运用一系列表征办法，包含X射线光电子能谱(XPS)、扩展X射线吸收精细结构(EXAFS)和电子能量丢失谱(EELS)确认了氧空位的存在和散布，提醒它们在尿素制备中的效果。使用像差校对透射电子显微镜(AC-TEM)和傅立叶改换红外光谱(FT-IR)对CeO2-500的原子外表结构能够进行了高分辨率研讨，并对发生的要害中间体前驱体进行了监测。

  要害3. CeO2-500(CeO2纳米棒在500℃下加热处理)对尿素组成的C-N偶联反响表现出较高的光催化活性，尿素产率为15.5 μg/h。使用密度泛函理论(DFT)研讨了光催化反响的反响机理。

  该作业有望为CeO2在光催化C-N偶联反响中的催化活性增强供给更多的参阅和途径。

  图5.（a）N2和CO2在具有氧空位的CeO2上的吸附能。（b）有和没有N2吸附的CO2复原的自由能图。没有（c）和有（d）吸附N2的相应几许结构。（e）N2在CeO2外表吸赞同进一步活化的自由能图。（f）*NNH和*NCON*中间体的几许结构图。（g）构成*NCON*中间体的反响途径。（h）*CO与*N2反响生成*NCON*中间体的相应几许结构图。黄色、赤色、蓝色、灰色和粉赤色的球别离代表Ce、O、N、C和H原子。

  图6. 经过（a）替换途径，（b）远端途径发生的尿素的吉布斯自由能图。（c）经过N2和CO2的光催化偶联出产尿素的反响机理示意图。黄色、赤色、蓝色、灰色和粉赤色的球别离代表Ce、O、N、C和H原子。

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