Nature：量子效率接近100% 光催化全分解水制氢里程碑突破！

  题记：利用太阳光照射光催化剂分解纯水制取氢气（ps：H2：O2摩尔比= 2:1），将太阳能转化为可储存和运输的氢能，是实现“液态阳光”能源计划最为理想的方法之一。关于光催化分解水能否实用化，现阶段存在两大挑战：①.光催化剂的量子效率②.光催化剂的响应波长的拓展。

  对于以上的两大挑战，任何一项的突破足以轰动业界。2006年，东京大学K.Domen课题组和长冈技术科学大学ue课题组发现的 GaN：ZnO固溶体和具有核壳结构的RhCrOx助催化剂的相关研究成果刊登于各大权威杂志，该材料打破了光催化剂全分解水材料不能响应400nm入射光的偏见， 在Nature中以一篇brief的形式，宣告了光催化全分解水材料可以响应可见光。

  近日，K.Domen课题组又将SrTiO3这样一种材料的量子效率提高到接近100%（350，360nm波长响应），再次告诉业界，接近100%的量子效率（全分解水效率）是可能的。

  一、SrTiO3材料(非可见光响应系列)的进化时间线（以breakthrough研究为例，以论文发表时间为线粉末被发现能够全分解水

  如Figure1所示，助催化剂量和担持方法优化后的Al doped SrTiO3展现了接近于100%的量子效率（350，360nm波长响应）。虽然当入射光的波长为370nm，380nm时，量子效率会降低，但是考虑该材料在370，380nm的吸收光量，其还是展现了较高的能量转化率。论文中围绕着其高活性的原因进行了相关的讨论。

  ③ .获得的单结晶Al doped SrTiO3露出了独立的氧化反应面{110}和还原反应面{100}

  2016年，李灿院士团队通过水热法制备了{110}{100}面选择性露出的SrTiO3，该研究再次证明了不同面露出对于催化剂活性提高的重要性。本论文中的Al doped SrTiO3，像Figure 3中所示，也露出了{110}和{100}面。通过对Rh离子的还原析出site，以及Co离子氧化析出site的确认，发现了该材料的氧化还原site是独立的。露出面的不同，造成了局部的阴阳离子不对称，使得不同面具有不一样的费米能级。就像solar cell中的p-n junction那样，如Figure 4中所示，相邻的面之间会形成局部的电势差，对于激发了电子和空穴具有一定的整流作用。这也是其展现高活性的原因之一。

  Rh是高效的析氢助催化剂，而CrOx覆盖又能抑制其表面发生的析氢逆反应。通过光电析出的方法，让Rh和CrOx析出在Al doped SrTiO3的{100}面，如Figure 2所示，选择性析出在{100}面的Rh和CrOx，比随机分散的Rh和CrOx活性高出两倍。另外，当析氧助催化剂CoOOH选择性的分散在{110}面的时候，其量子效率接近了100%。所以，析氢（+防止逆反应的CrOx）和析氧催化剂被选择性的负载在Al doped SrTiO3的还原/氧化面，更加协调了电子和空穴的析氢析氧反应。

  在现阶段，人工光合成虽然不能像光合作用那样，通过复杂的蛋白构造实现吸收光的高效利用。但是，本论文中的材料拥有简单的结构，并且具有相当的量子效率。之前报道过Ta3N5和Y2TiO5S2，他们的吸光可达600nm和640nm，还可以全分解水，如果他们可以展现出本文材料的量子效率，液态阳光真的能实现。

  原标题：Nature：量子效率接近100%，光催化全分解水制氢里程碑突破！

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